JiuJu Magnetism Industry News] Método de prepara??o de materiais de calcogeneto LaCoO3 e seu efeito de degrada??o catalítica em águas residuais de formaldeído

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O formaldeído (HCHO) é um poluente tóxico solúvel em água muito difundido, que se origina principalmente das emiss?es da produ??o industrial, da volatiliza??o de materiais de constru??o e decora??o e da libera??o de produtos domésticos comuns. Esse composto é altamente carcinogênico e biotóxico, o que n?o só causa sérios danos ao sistema respiratório e ao sistema imunológico humano, mas também destrói o equilíbrio ecológico do corpo d'água. Portanto, o desenvolvimento de uma tecnologia eficiente de remo??o de formaldeído é de grande importancia para a prote??o da saúde humana e a manuten??o da estabilidade do ecossistema. Os métodos de degrada??o do formaldeído existentes incluem principalmente a tecnologia de adsor??o, o método de biodegrada??o e o método de oxida??o catalítica, entre os quais o método de oxida??o catalítica tornou-se a dire??o principal da pesquisa atual devido às suas vantagens de degrada??o completa e ausência de polui??o secundária.

Os óxidos do tipo calcita (ABO?), com estruturas cristalinas exclusivas, excelente condutividade eletr?nica e atividade catalítica estável, fizeram um progresso notável na catálise multifásica, como a oxida??o de CO e a degrada??o de compostos organicos voláteis. Como um material típico de calcogeneto, o óxido de cobalto e lantanio (LaCoO?) tem uma capacidade potencial de catálise de oxida??o devido à capacidade de ajuste de valência de seu componente ativo, o cobalto (Co). No entanto, há relativamente poucos estudos sobre a degrada??o do formaldeído na água pelo LaCoO?, e o mecanismo de sua atividade catalítica e o caminho da rea??o ainda n?o s?o totalmente compreendidos.

Com base no histórico acima, neste estudo, os catalisadores de calcogeneto LaCoO? com diferentes propor??es molares de lantanio e cobalto foram preparados pelo método sol-gel, e a degrada??o catalítica do formaldeído em água foi investigada sistematicamente à temperatura ambiente, e o mecanismo catalítico foi revelado pela combina??o de técnicas de caracteriza??o de materiais e experimentos de explos?o de radicais livres. Os resultados dos testes de desempenho catalítico mostraram que os catalisadores LaCoO? preparados apresentaram excelente atividade de degrada??o do formaldeído. Em compara??o com os catalisadores n?o homogêneos tradicionais (por exemplo, óxidos de metais de transi??o, catalisadores carregados com metais nobres etc.), o tempo de degrada??o completa do formaldeído foi reduzido de 119 minutos para 10 minutos e a eficiência da degrada??o foi melhorada em 12 vezes. A melhor atividade de degrada??o foi alcan?ada quando a raz?o molar de lantanio para cobalto foi de 1:1, e a remo??o completa do formaldeído da água p?de ser alcan?ada em 10 minutos à temperatura ambiente, e a taxa de degrada??o permaneceu acima de 95% após 3 vezes de reutiliza??o, o que mostrou boa estabilidade.

Para elucidar as raz?es intrínsecas das diferen?as na atividade catalítica, os estados eletr?nicos da superfície dos catalisadores com diferentes propor??es molares de lantanio e cobalto foram analisados neste estudo usando a espectroscopia de fotoelétrons de raios X (XPS). Os resultados mostraram que o conteúdo relativo de Co2? na superfície do catalisador diminuiu gradualmente com o aumento da raz?o molar de lantanio-cobalto, enquanto o conteúdo de Co3? aumentou de forma correspondente. Combinado com os dados de desempenho catalítico, pode-se constatar que a atividade de degrada??o do formaldeído do catalisador está positivamente correlacionada com o teor de Co2?, indicando que o Co2? é o principal local ativo para promover a degrada??o oxidativa do formaldeído e participa da rea??o redox por meio do ciclo de valência Co2?/Co3?. O Co2 é o principal sítio ativo para promover a degrada??o oxidativa do formaldeído e participa da rea??o redox por meio do ciclo de valência Co2?/Co3?.

A fim de identificar as principais espécies ativas durante o processo de rea??o, este estudo também realizou experimentos de explos?o de radicais livres adicionando um agente de explos?o de radical sulfato (SO??-) (etanol anidro) e um agente de explos?o de radical hidroxila (?OH) (terc-butanol) ao sistema de rea??o, respectivamente. Os resultados experimentais mostraram que a adi??o de ambos os agentes de explos?o inibiu significativamente a eficiência da degrada??o do formaldeído, na qual a taxa de degrada??o diminuiu em 681 TP3T com a adi??o de etanol anidro e 521 TP3T com a adi??o de tert-butanol, o que confirma que SO??- e ?OH s?o as principais espécies ativas na degrada??o do formaldeído. Com base nos resultados acima, o presente estudo prop?s que o mecanismo de rea??o da degrada??o do formaldeído catalisada pelo LaCoO? foi uma rea??o de oxida??o n?o homogênea do tipo Fenton: o Co2? na superfície do catalisador reagiu com os oxidantes (por exemplo, oxigênio dissolvido, peróxido de hidrogênio etc.) no sistema para formar SO??- e?OH, que ent?o oxidaram o formaldeído em CO? e?OH por meio de forte a??o oxidativa. O formaldeído é decomposto oxidativamente em CO? e H?O.

Neste estudo, a aplica??o potencial do calcogeneto LaCoO? na degrada??o do formaldeído em água foi confirmada pela primeira vez, e o mecanismo da raz?o molar de lantanídeo-cobalto na atividade catalítica foi esclarecido, revelando a via de rea??o da oxida??o n?o homogênea do tipo Fenton, que fornece uma base teórica e uma referência técnica para o desenvolvimento de catalisadores eficientes e estáveis para a degrada??o do formaldeído em temperatura ambiente.

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